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Erfindung
Russische Föderation Patent RU2286949

METHOD AND APPARATUS FOR UNDERWATER Zersetzung des organischen Anteils der elektrischen Leitfähigkeit von wässrigen Lösungen von Abfällen

Name des Erfinders: SHREMMER Istvan (HU); Peter Tilke (HU)
Der Name des Patentinhabers: G.I.TS. KFT (HU)
Korrespondenzanschrift: 129010, Moskau, ul. Boris Spassky, 25, S. 3, Ltd. "Gorodissky und Partner", pat.pov. GB Yegorova, Kenn-Nr 513
Startdatum des Patents: 2002.07.16

Die Erfindung betrifft die Zersetzung von organischen Gehalts von wässrigen Abfalllösungen. Das Verfahren beinhaltet die Elektroden in die Lösung eingetaucht wird, zu schaffen und eine Bogenentladung zwischen den Elektroden und der elektrisch leitfähigen Lösung gehalten wird. Eine elektrische Bogenentladungsstrom mit einer Stromdichte von mindestens 0,5 A / cm ² bei einer Spannung von mindestens 70 und in einem symmetrischen Wechselstromfrequenz von mindestens 10 Hz, wird sie durch Zersetzung des organischen Gehalts der Lösung in Wasser, Kohlendioxid durchgeführt wird und Stickstoff. Während des Prozesses aufrechtzuerhalten optimalen pH-Wert und / oder der Leitfähigkeit der Lösung. Die Vorrichtung umfaßt einen Beschickungstank für Materialien mindestens einen Zersetzungskreis und einen Lagerkapazität beginnt. Technische Wirkung - die Effizienz und Nachhaltigkeit des Prozesses zu erhöhen.

BESCHREIBUNG DER ERFINDUNG

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung für Unterwasser Zersetzung organischer Anteil an elektrisch leitenden wässrigen Abfalllösungen. Das Verfahren und die Vorrichtung können zur Zersetzung verschiedener organischer Materialien in elektrisch leitfähigen Abfalllösungen enthalten sind, verwendet werden, beispielsweise für den Abbau von EDTA (EDTA) oder ein Eisen-EDTA (Fe-EDTA). Das Verfahren und die Vorrichtung kann während der Deaktivierung des Sekundärkreislaufs des Dampferzeugers für Kernkraftwerke erzeugt wird zur Behandlung von radioaktiven Abfällen zum Zersetzen organischer Gehalt an radioaktiven Abfalllösungen, beispielsweise verwendet werden.

Verarbeitung von Abfalllösungen, die organische Materialien, insbesondere die Behandlung von radioaktiven Abfalllösungen, für ein Problem des Umweltschutzes. Löschen der Inhalte EDTA und Fe-EDTA in der Abfalllösung ist besonders schwierig. Abfallbehandlungs beide bekannte Systeme verwenden, sowie durch die kürzlich eingeführte neue Wege der ernsthaft durch den Gehalt an EDTA in dem flüssigen radioaktiven Abfall kompliziert neben EDTA ernsthaft die Stabilität des radioaktiven Abfalls verschlechtert, ist bereits für die Endlagerung konditioniert. EDTA Zersetzung durch das Lösungsvolumen der Abfalllösung deutlich reduziert werden kann, was deutlich die Kosten der anschließenden Handhabung und Lagerung reduziert.

Nicht-radioaktive Lösungen EDTA enthält, und erfordern eine besondere Behandlung vor ihrer Freisetzung in die Umwelt. Dies macht die Lagerung von Abfalllösungen teuer und zugleich stellt eine erhebliche Belastung für die Umwelt.

Um den Gehalt an organischen Substanzen im Abwasser Lösungen reduzieren sind verschiedene Lösungen bekannt.

Bekannte Verfahren umfassen Transformationsverarbeitung Abfalllösungen in feste Material durch Wärmetrocknung, wie offenbart, beispielsweise in dem deutschen Patent DE 1639299. Nachteilig an dieser Methode ist der sehr hohen Kosten, die mit einer großen Menge an Energie verbunden erforderlich, um das Wasser zu verdampfen in der Lösung enthalten ist. Speichern des Materials durch dieses Verfahren hergestellte günstig für die Umwelt ist es teuer und bringt zusätzliche Komplexität.

Ein weiteres bekanntes Verfahren ist die Zersetzung von organischem Material unter Verwendung von Ozon. enthaltenden organischen Materialien gemß dem US-Patent 4761208 weist das Verfahren Wasserstoffperoxid in die Abfalllösung einzuführen. Allerdings ist die Wirksamkeit dieses Verfahrens sehr gering, da restliche organische Radikale können nicht in freier Form erhalten werden. Selbst wenn die Effizienz der Ozonzersetzung durch die Zersetzung des Katalysators verbessert wird, ist unvollständig. Ein weiterer Nachteil des Verfahrens besteht darin, dass es schwierig ist, zu steuern.

Eine andere Lösung zur Verringerung des Gehalts an organischen Verbindungen in wässrigen Lösungen ist die biologische Zersetzung. Wenn jedoch dieses Verfahren verwendet wird, kann der Inhalt von EDTA in der Lösung nicht zusätzlich entfernt und werden nicht bakteriziden Lösung reduziert werden.

Das US-Patent 5630915 beschreibt ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Wassersanierung. In Übereinstimmung mit diesem Verfahren wird die Elektrode teilweise in die Flüssigkeit eingetaucht ist, erzeugt den Lichtbogen. Zur Intensivierung der Oxidation von Abfällen werden zu einer Lösung von Wasserstoffperoxid in dem Vorbehandlungstank gegeben. Die Elektroden sind mit einem Kondensator verbunden, der mit alternierenden Stromfluss von 60 Hz berechnet. Somit zwischen der Anode und der Kathode in Form von Nadeln Erzeugung von elektrischen Lichtbogen gepulst. Durch die konische Form der Elektrodenreaktion auftritt eines sehr kleinen Querschnitt entlang der Oberfläche, während die Kathode sein Gewicht schnell verliert. Ferner hat aufgrund der Art des gepulsten elektrischen Bogenentladungen Verfahren eine geringe Produktivität. Aus diesem Grund ist es wirtschaftlich nur sein kann für die Verarbeitung von kleinen Mengen an Abfalllösungen oder nur zur Verringerung der Verschmutzungsgrad auf kleinere Werte verwendet.

Veröffentlichung WO 99/01382 offenbart ein Verfahren und eine Vorrichtung zum Strom aus verunreinigtem Wasser zu behandeln. In Übereinstimmung mit diesem Verfahren der Wasserbehandlung eine elektrochemische Reaktion unter Verwendung spezifischer Elektrolyse. Die Vorrichtung umfasst eine Elektrolysezelle, umfassend Einlaß- und Auslaßleitungen, eine Stromquelle, eine Mikroprozessor-Steuereinheit, und eine Einstelleinrichtung Förderpumpe. Einstellmittel sind angeschlossenen Pumpen zuzuführen, die kontinuierlich den pH-Wert und die Leitfähigkeit des Wassers, das behandelt Messung von Signalen von Sensoren arbeiten. Die Elektroden werden in der Flüssigkeit in die Elektrolysezelle eingetaucht wird , werden die Elektroden an eine Versorgungsspannung angeschlossen DC 25 V. Die Stromdichte verwendet wird , ist 67 A / m ^2. Der Nachteil dieses Verfahrens ist die Unmöglichkeit der Zersetzung von organischen Materialtypen.

Die vorliegende Erfindung ist ein Verfahren und eine Vorrichtung für Unterwasser Zersetzung organischer Anteil an elektrisch leitenden wässrigen Abfalllösungen, die in der Lage sind, zu reduzieren oder, unter bestimmten Umständen, die Entfernung des organischen Gehalts von wässrigen Abwasserlösungen, die zugleich wirtschaftlich und umweltfreundlich ist.

Gemäß der Erfindung wird das Plasma durch die Elektroden entlang der Oberfläche des Lichtbogens zwischen den Elektroden und der Lösung gebildet wird, wird durch das Plasma erzeugte thermische Zersetzung von organischen Materialien, und freie Radikale durchführen wird, in der Lösung enthaltenen organischen Stoffe oxidieren. Zersetzung von organischen Materialien können durch Verabreichen an das Oxidationselektrodenmaterial verbessert werden.

Eine weitere Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist ein Verfahren zur Unterwasser-Zersetzung von organischen Gehalt von wässrigen Abwasserlösungen, die Messung und gegebenenfalls umfasst, herzustellen pH und / oder der Leitfähigkeit der Lösung, die Aufrechterhaltung optimaler pH und / oder der elektrischen Leitfähigkeit während des Prozesses, und ferner die teilweise oder vollständige Zersetzung von organischen Materialien in Lösung. Das Verfahren gemäß der vorliegenden Erfindung Elektroden , die durch Eintauchen in eine Lösung , dadurch gekennzeichnet , zur Gewinnung und einen elektrischen Lichtbogen zwischen der Lösung aufrechtzuerhalten und die in die Lösung eingetaucht Elektroden durch Anlegen von elektrischen Strom mit einer Stromdichte von mindestens 0,5 A / cm ² bei einer Spannung von mindestens 70 V durch die Zersetzung des organischen Gehalts der Lösung in Wasser, Kohlendioxid und Stickstoff symmetrischen AC-Anwendung, eine Frequenz von mindestens 10 Hz aufweist, und dann. In Übereinstimmung mit einer bevorzugten Ausführungsform des Verfahrens pH und / oder Leitfähigkeit der Abfalllösung wurde eine Vorbehandlungslösung verwendet wird. In Übereinstimmung mit einer bevorzugten Ausführungsform des Verfahrens zur Herstellung eines pH-Wert der Abfalllösung Festlegung als Vorbehandlungs Lösung von Natriumhydroxid zugegeben wurden. Gemäß einer anderen bevorzugten Ausführungsform der pH-Wert der Abfalllösung, enthaltend EDTA, bei einem Wert eingestellt ist, in dem Bereich liegt zwischen 8 und 13. Die bevorzugte Ausführungsform ist auch, wonach als Vorbehandlungslösung, die verwendet wird, um den pH-Wert der Abfalllösung herzustellen, Phosphorsäure zugegeben. Vorzugsweise fügen die Vorbehandlungslösung die elektrische Leitfähigkeit der Abfalllösung zum Einstellen Natriumsulfat. Bevorzugt addieren und die Lösung als Vorbehandlung für die Festlegung pH und Leitfähigkeit der Abfalllösung Natriumnitrat. Um die Effizienz der Zersetzung des organischen Anteils erhöhen, ist nützlich, um eine Lösung von Wasserstoffperoxid Oxidationsmittel hinzuzufügen. Das Oxidationsmittel nützlich als Ammoniumperoxydisulfat oder Natriumnitrat.

Eine weitere Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist eine Vorrichtung für Unterwasser Zersetzung organischer Anteil an elektrisch leitenden wässrigen Abfalllösungen. Die Vorrichtung umfaßt einen Beschickungstank für Materialien mindestens einen Zersetzungskreis und einen Lagerkapazität beginnt. Die Vorrichtung gemäß der vorliegenden Erfindung umfasst eine Zerlegungsschaltung, im Batch-Modus betrieben wird, umfassend Chargenreaktor zur weiteren Expansion, dem Pufferbehälter und der Zirkulationspumpe, mit einem Vorlagebehälter für Material und Vorratsbehälter beginnend mit dem Schleifenexpansions verbunden sind, arbeiten in Batch-Modus über eine Speisepumpe . Schaltungs Zersetzung im Batch-Modus ausgeführt wird, mit dem Reservoir verbunden ist, um Lösung durch eine Steuereinheit Vorbehandeln und einer Förderpumpe, der mit einem Rückflußkühler mit einem Batch-Reaktor verbunden ist, um eine weitere Expansion. Bewässerungs Kondensator kondensiert und zumindest teilweise zurück Dämpfe erzeugt darin in einem diskontinuierlichen Reaktor. Die Elektroden werden in der Abfalllösung in den Reaktor für eine weitere Expansion wird eingetaucht, im Batch-Modus zu arbeiten. Diese Elektroden sind mit einer Stromquelle elektrischen Strom zuzuführen bei einer Stromdichte von mindestens 0,5 A / cm ² bei einer Spannung von mindestens 70 V, die zur Bildung und Aufrechterhaltung eines Lichtbogens zwischen der Abwasserlösung und der Tauchelektroden fähig ist. Die Stromquelle ist ein symmetrisches Wechselstromfrequenz von mindestens 10 Hz. In Übereinstimmung mit einer bevorzugten Ausführungsform des Behälters der Vorrichtung zu dem Oxidationsmittel-Expansionsschaltung angebracht in Batch-Modus über eine Zuführung und eine Förderpumpe arbeitet.

Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform umfasst die Vorrichtung einen zusätzlichen Strömungsweg kontinuierliche Expansion, die den Hauptzersetzungsreaktor, einen Puffertank und eine Zirkulationspumpe und einen Strömungsweg kontinuierliche Expansion zwischen loop Zersetzung läuft im Batch-Modus, und der Behälter für die Rohstoffe, so daß der Strömungs umfasst kontinuierliche Zersetzungskreis wird dem Lösungsbehälter durch die Verstellvorrichtung Vorverarbeitungseinheit verbunden. In diesem Fall mit dem Hauptzersetzungsreaktor angeschlossen einem Rückflußkondensator, wobei kondensiert evaporative dem Kondensator und zumindest teilweise wieder Dämpfe erzeugt darin zu dem Hauptzersetzungsreaktor. Die Elektroden werden in der Abfalllösung in eingetaucht genannten Hauptzersetzungsreaktor, wobei die Elektroden an eine Stromquelle elektrischen Strom zuzuführen bei einer Stromdichte von mindestens 0,5 A / cm ² bei einer Spannung von mindestens 70V verbunden sind, die erzeugt und hält den Lichtbogen Abfalllösung zwischen der Lösung entladen und die Tauchelektroden. Die Stromquelle erzeugt einen symmetrischen Wechselstrom vorzugsweise eine Frequenz von mindestens 10 Hz aufweist. Vorzugsweise ist das Oxidationstank zum Strömungsweg durch das kontinuierliche Expansions- und Förderpumpe Zuführung verbunden ist.

Gemäß einer anderen bevorzugten Ausführungsform der Expansionsschaltung, im Batch-Modus betrieben wird, und kontinuierliche Strömungszersetzungskreis umfassen Filter darin eingebaut. Wenn die Elektroden sind mit einer Stromquelle einphasigen Wechselstrom zu versorgen. Möglich, dass die Elektroden mit einer Stromquelle verbunden sind, Zuführen von Dreiphasen-Wechselstrom.

BESCHREIBUNG PREDPOSTITELNYH Ausführungs

Das Verfahren gemäß der vorliegenden Erfindung basiert auf der Zerstörung organischer Materialien in elektrisch leitfähigen Abfalllösungen mittels eines Lichtbogens zwischen den Elektroden eingetaucht und die Lösung hergestellt. Die Prozessparameter werden experimentell optimiert. Experimente durch die Zersetzung des organischen Gehalts von wässrigen Abfalllösung aus EDTA enthält, eine radioaktive wässrigen Abfalllösung, enthaltend EDTA, und die Zerstörung der Inhalt der Abfalllösung "Citrox". Sie wurden untersucht:

• Elektrodeneigenschaften: Material, Oberfläche, Querschnittsgeometrie, der Abstand zwischen den Elektroden;
• Abfalllösungseigenschaften: Anfangswert des pH-Werts, der Effekt des pH auf die EDTA-Abbaurate zu ändern;
• Andere Eigenschaften: Die Auswirkungen der Stromquellenparameter auf den Prozess.

Experimente wurden in einem gekühlten Glasgefäß, mit der Abfalllösung mit der folgenden Zusammensetzung durchgeführt:

Durch die Wahl werden die entsprechende Metall für die Elektroden Berücksichtigung der folgenden Bedingungen getroffen: eine akzeptable Geschwindigkeit der Zersetzung von organischen Substanzen in der Abfallösung, relativ wenig Verlust an Elektrodenmaterial in dem elektrischen Lichtbogenentladung, und die Tatsache, dass die Entfernung von Metall aus einer Lösung von löslichen Elektroden erhalten wurde, war ziemlich einfach . Die Versuche wurden Elektroden aus Wolfram, Kupfer, Titan, Nickel, rostfreier Stahl und unlegiertem Weicheisensucht. Experimente wurden unter Verwendung von Elektroden mit Innenwasserkühlung durchgeführt wird und ohne Kühlung. Die Kühlwirkung wird nicht bemerkt bei einphasigen Wechselstrom Anwendung, aber, wenn ein Dreiphasenwechselstrom verwendet, verhindert die Kühlung Überhitzung der Elektroden.

Gemäß den Experimenten wurde nachgewiesen, dass die Elektroden der W die höchste Auflösungsrate von Cu-Elektroden haben eine durchschnittliche Auflösungsgeschwindigkeit und EDTA Zersetzungsfähigkeit, aber die Abscheidung von Kupfer aus der Lösung nach Zersetzung abgeschlossen ist kompliziert. Ni-Elektroden aufweisen, die besten Ergebnisse sowohl für die Auflösungsgeschwindigkeit und EDTA auf die Zersetzungsfähigkeit, aber wie können Nickel-Kupfer durch Zugabe von nur zusätzliche Substanz aus der Lösung entfernt werden. Ti-Elektroden so langsam wie Ni gelöst, aber signifikant niedrigere EDTA Zersetzung Fähigkeit. Die gemessenen Werte für Edelstahl und unlegiertem Weicheisen waren nahezu identisch. Im Vergleich zu anderen Elektroden haben sie zufriedenstellende Kapazität für EDTA Zersetzung, mit Elektrodenauflösungsrate relativ gering bleibt. Als ein klarer Vorteil aus unlegiertem weichen Elektrode Eisen bemerkt, dass Eisen, das während des Verfahrens gelöst wird zunächst in der Abfalllösung enthalten ist durch Alkalisierung so leicht wie Eisen ausgefällt werden konnte. Eisenhydroxid in der Lösung aufgrund der Zersetzung des Komplexes und der Auflösung von Eisenelektroden absetzt gut und leicht gefiltert werden können. Tabelle 1 zeigt die Ergebnisse für die EDTA-Abbaurate und der relativen Elektrodenauflösungsrate (zerstört Mol EDTA / Gramm gelösten Elektrode) für jede Elektrode Metall.

Elektroden aus Fe, gezeigt, um die besten sowohl in Bezug auf EDTA Zersetzung zu sein, und unter dem Gesichtspunkt der weiteren Verarbeitung der Abfalllösung.

Die Auswirkungen der Oberfläche eingetaucht Elektroden als Funktion der Wirksamkeit von EDTA Zersetzung. Die Messungen wurden in einem Glasgefäß mit Doppelwänden von 250 cm ^{3 durchgeführt,} der mit einem Rückflußkühler versehen ist. Während der Messung der beiden Weicheisenelektrodendurchmesser von 6 mm in einem Abstand von 1,5 cm wurde in die Lösung nach und nach in Schritten von 0,5 cm eingetaucht. Der Messbereich betrug 0,5-5 cm. Strom, Temperatur und Lichtbogenzündung Spannung Entladung während des kontinuierlichen Betriebs gemessen. Wie die Ergebnisse zeigen, Strom in linearer Proportion zu untergetauchten Elektrodenfläche erhöht. Bei niedrigen umströmten Fläche Werte der elektrischen Bogenentladung entwickelt sich nur auf den Spitzen der Elektroden, in niedrigen Stromwerten ergeben. Bei einer Stromdichte von weniger als 0,5 A / cm ^2, Lichtbogenentladung auftritt. Eintauchen mehr Elektrodenoberfläche in die Lösung keinen signifikanten Anstieg in der Lichtbogenentladung geben, aber Sieden wurde intensiver, was häufigere Unterbrechungen der Bogenentladung hervorruft und die Kühlmittelströmungsrate erhöht wird. Der Minimalwert der Zündung, bei dem ein elektrischer Lichtbogen zu entwickeln beginnt, beträgt 70 V.

und untersuchte die Auswirkungen der Querschnittsgeometrie der Elektrode auf die Wirksamkeit von EDTA Zersetzung. Elektroden aus runden und rechteckigen Querschnittsgeometrie mit einem Abstand zwischen ihnen wurden 1,5 cm untersucht. Der Durchmesser der Elektrode mit einem kreisförmigen Querschnitt ist 3 mm, 5 mm und 7 mm. Experimentelle Ergebnisse deuten darauf hin, dass die effizienter die Zersetzung von EDTA sind dünner, nadelförmigen Elektroden. Dies ist das Ergebnis einer intensiveren und stabiler den Lichtbogen aufrechtzuerhalten, die sich entlang der Oberfläche der Elektroden entwickelt. Auswählen der Größe der Elektrode, jedoch und wird durch andere Faktoren, wie Wirtschaftlichkeit bestimmt, der die bevorzugte Wahl der einen größeren Durchmesser Elektroden machen könnte. Versuche mit Elektroden mit rechteckigem Querschnitt ähnliche Ergebnisse liefern, die bestätigt, dass der Querschnitt der Elektrodenquerschnittsgeometrie haben sollte einen relativ kleinen Wert in der Auswahl.

und Messungen wurden durchgeführt um die optimale Abstand zwischen den Elektroden zu bestimmen. Die folgenden Werte wurden untersucht Abstand: 14 mm, 20 mm, 28 mm, 40 mm und 60 mm. Wenn der Abstand zwischen den Stromelektroden von 7 A bis 5,5 A. weiter verringert, wenn der Abstand zwischen den Elektroden des elektrischen Lichtbogenbereich abnimmt, wird 60 mm Bogenentladung nur an den Spitzen der Elektroden gebildet.

Weitere Experimente wurden unter Verwendung von optimalen Parameterwerte etabliert oben ausgeführt. Einfluss wurde dann untersucht den anfänglichen pH-Wert von EDTA auf die Zersetzungsrate. Der Anfangswert wird zuerst auf pH 9. Als beobachtete Abnahme der pH-Wert der Lösung während der Zersetzung und gleichzeitig mit diesem, untersucht die Reduktionsrate der Zersetzungs EDTA, dann, wie der anfängliche pH-Wert Erhöhung sollte die Reaktionsgeschwindigkeit beeinflussen. Zur Erhöhung des pH der Lösung unter Verwendung von NaOH. Die Ergebnisse sind in Tabelle 2 gezeigt.

Die Ergebnisse zeigen, dass EDTA Zersetzungseffizienz mit dem Anfangswert des pH deutlich erhöht, aber parallel dazu und verdoppelt und Auflösung von Eisenelektroden. Mehrere informativer Indikator ist das Verhältnis zwischen der Konzentration und der Geschwindigkeit der Masseverlust der Elektrode (AC / AM). Die Erhöhung dieses Verhältnisses zeigt an, dass das System die optimale Betriebsparameter nähert. Maximale EDTA Abbauleistung wird bei einem pH-Wert von 13 erreicht, aber das Sie zu viel von NaOH hinzufügen müssen, um zu erreichen, und der Lichtbogen wird so intensiv, dass der Prozess schwierig wird, zu steuern. Unter Berücksichtigung dieser Faktoren kann davon ausgegangen werden, dass die Effizienz der Zersetzung EDTA ist der optimale Wert bei der anfänglichen pH ist, gleich 12 ist.

Während der Versuche wurde festgestellt, dass Änderungen in Lösung pH beeinflussen signifikant die Effizienz der Zersetzung EDTA. Somit war ein wichtiges Ziel des nächsten Experiment zu untersuchen, wie der pH-Wert der Lösung mit der Zeit ändert. Messungen zeigen, dass die Konzentration von EDTA und pH-Veränderungen exponentiell in der Zeit, und daß die beiden Kurven sehr ähnlich in der Form sind. Die Reaktionsgeschwindigkeit deutlich erhöht mit zunehmender Anfangs EDTA-Konzentration und Anfangswerte von pH-Wert. Daraus können wir, dass zur Steuerung des Prozesses in wirtschaftlicher Weise abschließen sollte eine Lösung allmählich in Bezug auf EDTA und pH-Wert der Lösung aufkonzentriert werden sollten allmählich erhöht werden. Aufgrund der Anwesenheit von Nitraten in Lösung Elektrodenauflösungsgeschwindigkeit mit der Zeit nicht zunimmt.

In Übereinstimmung mit der vorliegenden Erfindung zur Zersetzung von organischen Materialien aus wässrigen Abfalllösungen und verwendet, Gleichstrom und Wechselstrom. Für elektrischer Lichtbogen an den Elektroden Experimente wurden eine Quelle von Sinus- und Rechteckwelle unter Verwendung von Single-Phase durchgeführt und Drehstrom. Das Modell wurde mit 300 ml "Citrox" verwendet, die typischerweise zum Reinigen verwendet, die 50 g enthielt / l Zitronensäure und 50 g / l Oxalsäure. Zur Bestimmung der elektrischen Leitfähigkeit und pH-Wert der Lösung, 0,1 mol / l Natriumnitrat. PH-Wert der Lösung betrug 1,6. Der Versuch wurde bei einer Stromdichte von 1 A / cm ^{2 durchgeführt.} Die experimentellen Ergebnisse sind in Tabelle 3 gezeigt, die Werte der Verbrennungswirkungsgrad als Funktion der Zeit für einen Konstantstrom von 50 Hz sinusförmigen AC und 1000 Hz AC Rechteckwelle enthält.

Experimente zeigen, dass, zusammen mit einer besseren Zersetzungseffizienz des AC erhalten, macht es möglich, einen Bogen zu bilden, und ein stabiler und zuverlässiger elektrischer Lichtbogen als das wurde durch DC vorbereitet.

Beispiel 1

Ein Verfahren in Übereinstimmung mit der vorliegenden Erfindung wurde für die Zersetzung von Fe-EDTA-Gehalt und andere organische Materialien aus Abfall-Lösungen während der Reinigung des Dampferzeugers in den Sekundärkreislauf von Kernkraftwerken eingesetzt. Die Zusammensetzung und der pH-Wert der Lösung war wie folgt:

Die Experimente wurden in zwei temperierten Glasgefäßen durchgeführt, mit einem Volumen von 220 ^cm3 und 1200 ^cm3. Die angelegte Spannung 220 V / 50 Hz ist, ist der Bereich der Stromwerte 5-8 A, und der Temperaturbereich von 90-95 ° C Weicheisenelektroden für das Experiment verwendet wurde, hatte einen Durchmesser von 7 mm und einer Tiefe von 2 cm Eintauchen. Der Abstand zwischen den Elektroden betrug 2 cm in der kleineren Gefäß und 4 cm in den größeren Behälter. Allmählich an die Elektroden angelegt, um die Nennspannung des toroidalen Transformator. Änderungen in EDTA-Gehalt wurden durch Titration unter Verwendung von Zirkoniumoxychlorid detektiert. EDTA-Abbaurate in der Ausgangslösung wurden untersucht, sondern auch nach der anfänglichen Konzentration der Lösung wird verdreifacht, und in der ursprünglichen Lösung nach dem Wert pH erhöht. Die Ergebnisse sind in Tabelle 4 gezeigt.

Vergleichen Experimente 1 und 3 deutlich, dass eine konzentriertere Lösung von EDTA Zersetzungseffizienz mehr zu sehen ist. In Lösung mit triple Konzentration von EDTA-Abbaurate mehr als verdoppelt. Aus dem Vergleich der durch Experimente erhaltenen Ergebnisse 1 und 2, kann angenommen werden, dass eine größere Anzahl zu einer höheren Effizienz der EDTA EDTA Zersetzung entspricht. Durch Erhöhen des Volumens der Lösung fünfmal in EDTA-Abbaurate erhöht sich von dem Anfangswert 1,7 (der pH-Wert konstant bleibt). Basierend auf den Experimenten 2 und 4 kann festgestellt werden, daß EDTA Zersetzung alkalischen Medium ist effektiver. Erhöhen des pH der Lösung 9,1 bis 12,3 führt zu fast der doppelten Rate von EDTA Zersetzung.

Messungen der Lösungsaktivität zeigten, dass während des Fe-EDTA-Komplex als Ergebnis der Zersetzung des pH-Wertes und Zugabe von Wasserstoffperoxid und der Gehalt an Mangan wahrscheinlich ist, wird der gesamte Inhalt der Lösung von Silber zusammen mit dem Eisenhydroxid abgeschieden. Konzentration hoch Isotope ⁽¹³⁴ Cs, ¹³⁷ Cs, ⁵⁸ Co, ⁶⁰ Co) blieb praktisch konstant.

Beispiel 2

Nach Abschluss der Laborversuchen wurden die Eigenschaften von EDTA Zersetzung ein größeres Gerät untersucht für die Gestaltung von industriellen Maßstab komplexe Geräte für die Zersetzung von organischen Inhalts zusätzliche Daten zu erhalten.

Zur Erhöhung wurde die Effizienz von EDTA Zersetzung Anzahl der Elektroden erhöht. Dies führte zu einer einheitlicheren elektrischen Feldes und erlaubt, die Spannung an die Elektroden angelegt zu erhöhen. Der Anstieg des Stromflusses in dem System ist es erforderlich, ein Dreiphasensystem verwenden, um eine gleichmßigere Laststromnetz zu erreichen. Das System umfasst einen Pufferbehälter in den Reaktor 2 ^dm3 verbunden. Die Lösung wurde von dem Puffertank in den Reaktor zirkuliert und zurück durch eine Vorkühlung Einheit, eine Kreiselpumpe. Vor Eintritt in den Reaktor wurde das zirkulierende Wasserstoffperoxidlösung zugegeben. Das Lösungsvolumen wird konstant gehalten durch einen Rückflußkühler mit dem Reaktor verbunden.

Während des Prozesses verwendet quadratischen Raster von 9 Elektroden wurden die Elektrode 3 an jede Netzphase verbunden. Abstand zwischen benachbarten Elektroden betrug 4 cm. Da die benachbarten Elektroden zu unterschiedlichen Phasen der Hauptschaltung verbunden sind, die Spannung zwischen den Elektroden maximiert. Die Zusammensetzung der Testlösung war identisch mit der in Beispiel 1 verwendeten Der anfängliche pH - Wert betrug 9,0 _0. Im stationären Betrieb betrug die Temperatur 97 ° C, während der Elektrodenstrom 10,9 A war und der Strom pro Netzphase 27-30 A. Wasserstoffperoxid - Lösung mit einer Konzentration von 30% wurde mit einer Rate von 20 cm ³ / h eingeführt. Die Versuchsergebnisse sind in Tabelle 5 gezeigt.

Vergleicht man die Ergebnisse des Experiments mit den im Labormaßstab Experimenten erhaltenen Ergebnisse kann geschlossen werden , dass sowohl der Energieverbrauch während der Zersetzung, und die Endkonzentration an ^_EDTA (C F EDTA) sind deutlich niedriger in dem Experiment , bei dem die angelegte Dreiphasenstrom und das Einspritzen von Wasserstoffperoxid als im Experiment im Labormaßstab, mit der gleichen Dauer. Experimente zeigen, dass der spezifische Energieverbrauch von EDTA Zersetzung nimmt mit der Abfalllösungsvolumen erhöht wird, die die Menge an EDTA erhöht.

Beispiel 3

Auf Basis der Ergebnisse von Laborversuchen, die Zersetzung von organischen Stoffen in 450 ^m3 Abfalllösung wurde in zwei Schritten unter Verwendung der Vorrichtung in Fig durchgeführt. In der ersten Stufe wurde die Lösung konzentriert und führte wichtige Erweiterung der EDTA. Constraints zur weiteren Konzentration der Lösung, durch den Gehalt an Borsäure. Die Zersetzung von EDTA verstärkt durch Zugabe von Wasserstoffperoxid. Im ersten Schritt wurde 70-75% der ursprünglichen EDTA-Gehalt entfernt, um einen kontinuierlichen Strömungsreaktor Abbau verwendet wird.

Die zweite Stufe wurde für EDTA Zersetzung Batch-Reaktor mit einem letzten Grad von 96,5% ige Entfernung von EDTA verwendet. EDTA-Abbaurate in der zweiten Schaltung durch Einführen NaOH in den Puffertank erhöht.

Eisenhydroxid-Aufschlämmung, während EDTA Zersetzung ausfiel, wurde durch Zentrifugation entfernt. Parameter während EDTA Zersetzung verwendet:

Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens der Unterwasser Zersetzung organischer Anteil an elektrisch leitfähigen Abfalllösungen gemäß der vorliegenden Erfindung umfasst einen Strömungsweg 16 (Zeichnung) kontinuierliche Expansions- und Expansionsschaltung 17 in einem Batch-Modus betrieben wird. In Durchlaufzersetzungskreis 16, den Hauptzersetzungsreaktor 6, einen Puffertank 5, ein Filter 9, eine Zuführung 12 und eine Zirkulationspumpe 10 sind mittels Rohrleitungen verbunden sind. Der Puffertank 5 des Durchlaufzersetzungskreis 16 ist mit dem Zufuhrtank 1 für Rohstoffe durch die Stelleinheit 18 und einer Förderpumpe 4. Volume 2 Vorbehandlungs verbunden Lösung der Verstelleinheit 18 und über eine Förderpumpe angeschlossen ist. Feeder 12 kontinuierlichen Strömungsweg 16 mit dem Ausgleichsbehälter 3 über die Pumpe Oxidationsmittelzuführung 4. Die Elektroden in dem Hauptzersetzungsreaktor eingetaucht sind 6 mit einem Überlauf 14. Der Innenraum des Hauptzersetzungsreaktors 6 zu einem Kondensator 13. Das Wasser im Kühler kondensiert 13 verbunden sein können evakuiert oder alternativ angeschlossen 5. Elektroden des Hauptzersetzungsreaktors 6 zu dem Puffertank zurückgeführt zu einer Stromquelle symmetrischen Wechselstrom zu versorgen.

Die Konfiguration der Expansionsschaltung 17 in einem Batch-Modus betrieben wird, ist die Konfiguration in den Strömungsweg 16 kontinuierliche Erweiterung identisch. Schaltung 17 Zersetzungslauf im Batch-Modus ist der Reaktor 7 enthält die Boot für eine nachfolgende Expansion, einen Puffertank 5, ein Filter 9 und eine Speiseleitung 11 und ist mit dem Vorratsbehälter 8 über eine Leitung. Der Puffertank 5 von 17 Zersetzungskreis ist mit dem Puffertank 5, dem Strömungsweg 16 kontinuierliche Erweiterung verbunden, während die Speiseschaltung 11 17 mit dem Ausgleichsbehälter 3 über Oxidationsmittel-Förderpumpe 4. Der Kondensator 13 zu dem Chargenreaktor 7 mit dem Wasserkondensations verbunden ist es wird ganz oder teilweise dem Futter 7 Reaktor zurückgeführt.

Betrieb der Vorrichtung ist wie folgt implementiert

Die Lösung wird aus einem Abfalllösungsbehälter zu dem Zufuhrtank 1 (Zeichnung) zu den Ausgangsmaterialien mit einer Förderpumpe eingeführt behandelt im Batch-Modus zu arbeiten. Die Speisepumpe wird durch einen Pegeldetektor betrieben, dass der Beschickungsbehälter 1 für das Rohmaterial einen Überlauf oder Entleeren verhindert. Sobald die Abfalllösung in den Zufuhrbehälter 1 für die Rohmaterialzufuhrpumpe 4 speist sie in die Stelleinheit 18, wobei der pH-Wert und die Leitfähigkeit der Lösung gleich dem experimentell bestimmten optimalen Werte durch Zugabe einer Lösung zur Vorbehandlung eingeleitet wird, zum vorläufigen aus einem Behälter 2 Lösung verabreicht Verarbeitung, durch die Pumpe 4 als Vorbehandlungslösung kann Natriumhydroxid verwendet werden, Kaliumhydroxid oder Lithiumhydroxid. Die vorbehandelte Lösung wird in den Puffertank 5 des Durchlaufzersetzungskreis 16 eingeführt. Das Volumen der Flüssigkeit Eintritt in den Puffertank 5 wird unter Verwendung einer bekannten Technik Mess- und Regelsystem eingestellt. Die Lösung wurde dann in die Pumpe 12 durch eine Zirkulations feeder 10 eingeführt, durch das Filter 9, das Ventil 20 geschlossen und das Ventil 21 geöffnet. Der Filter 9 führt die Entfernung von festen Material, das die Lösung anfänglich enthalten sind oder die während der Einrichtung des pH-Wertes und / oder der Leitfähigkeit der Lösung gebildet wird. Die Zuführeinrichtung 12 ist an einer vorbestimmten Abgaberate in die Oxidationsmittellösung eingebracht, die in Vorversuchen hergestellt wird. Das Oxidationsmittel kann entweder organisch oder anorganisch sein, aber auch eine Kombination davon sein kann. Als Oxidationsmittel wässrige Wasserstoffperoxidlösung verwendet werden können, Ammoniumperoxidisulfat, Natriumhypochlorit, Benzoylperoxid oder Mischungen davon. Zersetzung des organischen Anteils und können ohne ein Oxidationsmittel durchgeführt werden.

Wenn die Lösung aus der 12 feeder abgezogen wird, die Umwälzpumpe 10 an die Hauptzersetzungsreaktor 6 gelangt. Das Hauptzersetzungsreaktor 6 werden Elektroden in die Lösung eingetaucht, während die Elektroden 19 an die Stromquelle angeschlossen sind. Das Hauptzersetzungsreaktor 6 erhitzt Schocklösung erreicht optimale Temperatur und ein elektrischer Lichtbogen zwischen den Elektroden und der Lösung gebildet. Selbstverständlich kann die Lösung durch andere Mittel vorgewärmt werden. Der elektrische Lichtbogen zwischen der Lösung und den Elektroden zersetzt sich die organische Gehalt der Abfalllösung und bewirkt, dass die Flüssigkeit siedet. Wasserdampf in dem Reaktor erzeugt wird, werden in den Kondensator 13 eingeführt, wo sie gekühlt werden. Dann wird das kondensierte Wasser teilweise oder vollständig in den Hauptreaktor 6 Zersetzung zurückgeführt. Der Prozentsatz an Wasser, das zurückgeführt werden muß, kann durch die Wahl des Grades der Öffnung der Ventile 22 und 23. Durch die Verringerung des Prozent kondensiertes Wasser zurück auf Null, selbst optimale Konzentration für die Lösung von organischem Material eingestellt werden kann, ausgewählt werden.

Abfalllösung in dem kontinuierlichen Strömungszersetzungskreis 16 durch Umwälzpumpe 10, kontinuierlich umgewälzt, so dass die Lösung 14 durch den Hauptüberlauf Zersetzungsreaktor eingeführt wird 6 in den Puffertank 5. Der Lösungspegel in dem Behälter 5 ist definiert durch das Verhältnis von Fluid Einstellung injiziert und evakuiert Kondensatrücklauf, oder eine feste zu erreichen die optimale Konzentration in dem System. Die Lösung hat eine optimale Konzentration, wenn seine Massenstrom die Differenz zwischen dem Eingangs- und Pumpströme entspricht.

Wenn optimale Konzentration erreicht ist, wird die Lösung in die Expansionsschaltung 17 arbeitet in Batch-Modus über das Überlaufrohr 5 in einen Puffertank eingeführt, nachdem das Ventil 24. In der Zersetzungskreis 17 die Abfalllösung Öffnung in den Chargenreaktor 7 eingebracht, durch nachfolgende Zerlegungsfilter 9 und eine Zuführung 11 eine Umwälzpumpe 10 wird das Ventil 25 geschlossen und das Ventil 26 geöffnet. Die Rolle des Filters 9 und der Speiseleitung 11 ist identisch mit der Rolle von ihren Gegenstücken in dem Strömungskreislauf der kontinuierlichen Expansion. Abfalllösung fließt zurück in den Puffertank 5 von der Beladung des Reaktors 7 durch einen Überlauf 15. Verfahren in der Expansionsschaltung beginnt 17 im Batch-Modus betrieben wird, sobald der Puffertank 5 über den Überlauf gefüllt ist Rohr 14 Durchlaufzersetzungskreis 16.

7 Chargenreaktor zur weiteren Expansion und seine Elektroden und der Stromquelle und in der Struktur identisch zu dem Hauptreaktor 6 -Analoga Zersetzung. Lichtbogens in einem Chargenreaktor 7 gebildet, zwischen Submerged Elektroden und der Abfalllösung zersetzt sich der Restgehalt an organischen Stoffen in der Lösung und bewirkt, dass die Flüssigkeit zu sieden. Wasserdampf in dem Reaktor erzeugt wird, in einem Kühler abgekühlt 13. Das kondensierte Wasser teilweise durch ein Ventil zurückgeführt wird 27, und der Rest wird durch das Ventil gepumpt 28. In dem Chargenreaktor 7 wird die Zersetzung von organischen Stoffen bei optimalen organischen Konzentration durchgeführt. Um eine konstante Konzentration an organischen Substanzen, wie nach der Zersetzung der organischen Materialien erhalten und die Menge an organischen Materialien verringert wird, und verringert die Menge an Wasser durch Wasser aus dem kondensierten Teil des Systems zu pumpen.

Schaltung 17 arbeitet im Batch-Modus arbeitet, solange der gewünschte Grad der Zersetzung von organischen Substanzen erreicht wird.

Experimente zeigen, dass in Durchlaufzersetzungskreis 16, kann der Grad der Zersetzung organischer Substanzen von 70-75% erreicht werden, während in der Schaltung, im Batch-Modus betrieben wird, um es zu 96,5% erhöht. Die Wirksamkeit dieses Verfahrens kann durch längeren Betrieb erhöht werden.

Alternativ kann das Verfahren durchgeführt werden, Zirkulieren der Abfalllösung nur in einer einzigen Zersetzungskreis 17 läuft im Batch-Modus durchgeführt. Verfahren nach einem Kreislauf kann zur Zersetzung von organischen Gehalt von Abfalllösungen verwendet werden, nicht EDTA enthält. In diesem Fall wird die Effizienz der organischen Materialzersetzung niedriger sein.

Liste der Symbole

FORDERUNGEN

1. Verfahren zur Unterwasser-Zersetzung von organischen Gehalt von wässrigen Abwasserlösungen, enthaltend, was gemessen wird und, falls notwendig, zu ändern, indem eine Lösung für die Vorbehandlung der pH-Wert und die Leitfähigkeit der Lösung, das Hinzufügen, zu erhalten optimale pH und / oder der elektrischen Leitfähigkeit während des Prozesses und wird durchgeführt vollständige oder teilweise Zersetzung des organischen Gehalts der Lösung, wobei die Elektroden in eine Lösung eingetaucht werden gebildet und mindestens 0,5 a / cm ² bei einer Spannung von zumin gehalten zwischen den Elektroden und der elektrisch leitenden Lösung durch Anlegen elektrischer Entladung eines elektrischen Stroms mit einer Stromdichte von mindestens 70, und die Anwendung eines symmetrischen Stromfrequenz wenigstens 10 Hz abwechseln, und die Zersetzung auf den Wassergehalt der organischen Lösung, Kohlendioxid und Stickstoff.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Natronlauge als Vorbehandlung der pH-Wert der Abfalllösung zu modifizieren.

3. Verfahren nach Anspruch 2, wobei der pH-Wert der Abfalllösung, enthaltend EDTA, 8-13 in dem Bereich eingestellt.

4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Vorbehandlungslösung verwendet, um den pH-Wert der Abfalllösung zu ändern, wird Phosphorsäure verwendet.

5. Verfahren nach Anspruch 1, das als Vorbehandlungslösung gekennzeichnet zur Auswahl der elektrischen Leitfähigkeit der Abfalllösung ist Natriumsulfat.

6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Vorbehandlungslösung den pH-Wert und die Leitfähigkeit der Abfalllösung zu ändern ist Natriumnitrat.

7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1-6, dadurch gekennzeichnet, daß die Abfälle zu einer Lösung von Oxidationsmittel zugesetzt wird, um die Zersetzung von organischen Materialien zu beschleunigen.

8. Verfahren nach Anspruch 7, dass als Oxidationsmittel Wasserstoffperoxid verwendet gekennzeichnet ist.

9. Verfahren nach Anspruch 7, dass als Oxidationsmittel Ammoniumperoxydisulfat oder Natriumnitrat verwendet, gekennzeichnet.

10. Vorrichtung zur Unterwasser Zersetzung organischer Anteil an elektrisch leitenden wässrigen Abfalllösungen, einen Beschickungsbehälter (1) für die Ausgangsmaterialien mindestens eine Schaltung (17) Ausdehnung und Vorratsbehälter (8), dem Vorlagebehälter (1) für Ausgangsmaterialien und einen Speichertank (8), die mit der Schaltung (17), Expansion durch eine Förderpumpe (4) und die Schaltung (17) Ausdehnungs verbunden mit dem Vorratsbehälter (2) Lösung für die über die Regeleinheit Vorbehandeln (18) und einer Förderpumpe (4) wobei die Schaltung (17) Ausdehnungs getaucht Elektroden in der Lösung Abfall umfasst und mit einer Quelle (19) des Stroms verbunden sind, dadurch gekennzeichnet, daß sie eine Schaltung (17) Expansion umfasst, im Batch-Modus zu arbeiten und Chargenreaktor (7) enthält für eine nachfolgende Zersetzung einen Puffertank (5) und eine Umwälzpumpe (10), der Verdampfungskondensator (13) mit dem Chargenreaktor (7) verbunden für zumindest eine teilweise Rückkehr zu dem Chargenreaktor (7) kondensierenden Dämpfen bei darin gebildeten die Elektroden in der Abfalllösung in dem Chargenreaktor (7) und mit einer Quelle (19) des Strom Einspeisen eines elektrischen Stroms mit einer Dichte von mindestens 0,5 a / cm ² bei einer Spannung von der schaffen ausreichend ist , um mindestens 70V, getaucht und eine Bogenentladung zwischen den Elektroden und der Abfalllösung aufrechterhalten wird, wobei die Quelle (19) für einen Strom symmetrischen Wechselstromfrequenz von mindestens 10 Hz zu schaffen.

11. Vorrichtung nach Anspruch 10, daß der Behälter (3) mit einem Oxidationsmittel zu der Schaltung (17) befestigt Expansions dadurch gekennzeichnet, arbeitet im Batch-Modus über eine Zuführung (11) und einer Förderpumpe (4).

12. Vorrichtung nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, dass es einen zusätzlichen Strömungsweg (16) kontinuierliche Erweiterung umfasst, die Hauptreaktor (6) Expansion umfasst, einen Puffertank (5) und eine Umwälzpumpe (10) und zwischen der Schaltung (17) verbunden Expansion und Vorratsbehälter (1) für die Rohstoffe, so daß der Strömungspfad (16) kontinuierliche Expansion in das Reservoir (2) verbunden Lösung für die Vorbehandlung durch eine Einrichtung (18) durch Einstellung des Verdampfungskondensator (13), der mit dem Hauptreaktor (6) Zersetzung und zur Kondensation und mindestens teilweise Rückkehr zu dem Hauptreaktor bestimmt (6) die Expansionsdämpfe, die in ihm ausgebildet sind, während die Elektroden in der Abfalllösung in dem Hauptreaktor (6) Expansion und mit einer Quelle (19) des Strom getaucht Zuführen eines elektrischen Stroms mit einer Dichte von mindestens 0,5 a / cm ² bei einer Spannung von mindestens 70 V, die eine Bogenentladung zwischen den Elektroden und der Abfalllösung, wobei die Quelle (19) zum Erzeugen eines Stroms herzustellen ausreicht und aufrechtzuerhalten symmetrische Wechsel mindestens 10Hz Stromfrequenz von.

13. Vorrichtung nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, dass der Behälter (3), die an dem Oxidationsmittel-Strömungsweg (16) durch die kontinuierliche Zersetzung Zuführung (12) und einer Förderpumpe (4).

14. Vorrichtung nach einem pp.10-13, dadurch gekennzeichnet, daß die Schaltung (17), Expansion, arbeitet in batch-Modus und / oder der Strömungskreislauf (16) eine kontinuierliche Zersetzung integrierten Filter (9).

15. Vorrichtung nach Anspruch 14, wobei die Elektroden mit einer Einphasen-Quelle (19) AC verbunden sind.

16. Vorrichtung nach Anspruch 14, wobei die Elektroden mit der Source-Dreiphasen-Wechselstrom befestigt sind.

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Erscheinungsdatum 19.02.2007gg

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